近日，环境学院刘景富教授工作室电催化去污过程界面行为与调控策略方面取得进展，相关研究成果在Environmental Science & Technology上发表了题为“Enhancing Electrocatalytic Hydrodechlorination through Interfacial Microenvironment Modulation”的研究论文(DOI: 10.1021/acs.est.2c07462)。

电化学还原（ER）过程是处理污染物的有效方法，可以高效转化含氧阴离子、卤代持久性有机污染物和消毒副产物等污染物净化饮用水。此次，电催化还原过程催化N2和CO2电化学还原，解决全球变暖、能源和饥荒等问题方面展现出较大的潜力。然而，ER催化水相反应过程中，长期存在反应速率低和电能利用效率低两个问题，限制了其进一步应用。本研究首先系统研究电极的表面微观结构、润湿性和H2生成/逸出行为。发现Pd/C在电极表面的三维堆积会形成丰富的微米-纳米尺度的孔道，这些孔道导致电极表面非常疏水。在ER过程中通过HER反应生成的H2倾向于在上述纳米/微孔中积累，形成固-液（催化剂-水）双相界面变为固-气（H2）-液的三相界面，显著的抑制物料（水分子，污染物）和电荷传输。这一界面孔道导致的强疏水性可以通过加入PEG等亲水聚合物堵塞孔道和降低表面张力进行改善。再加入PEG调控电极表面亲水性后，除了抑制电化学析氢和降低阻抗外，还可以促进水分解生成活性氢（H*ads）。更重要的是，这一催化界面微环境的改变，有效的降低了扩散层厚度，改善了2,4-二氯苯酚的传输动力学。因此，PEG修饰的电极在2,4-二氯苯酚（2,4-DCP）的电化学加氢脱氯（EHDC）活性和法拉第效率提高了4-5倍。此外，这种微环境调制策略提供了一种通用的方法，可以与其他途径兼容，如优化Pd位点结构提高本征催化活性，从而提高活性和法拉第效率。

论文第一作者是威斯尼斯人wns888入口中国环境学院2020级硕士生范志敏，通讯作者为刘睿教授。研究工作得到国家自然科学基金和中科院青促会优秀会员的经费支持。

文章链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.2c07462